
En el apogeo de la popularidad de los Beatles, se le solía calificar como el «Beatle tranquilo», destacado por su actitud introspectiva y su creciente interés por el hinduismo.
A mediados de los 60 empezó a tocar el sitar, que influyó en el sonido de la música de los Beatles en canciones como «Norwegian Wood», «Love You To» y «Within You Without You». Su experimentación con el instrumento le puso en contacto con el virtuoso del sitar Ravi Shankar, que se convirtió en su amigo íntimo y mentor.
Fue su encuentro con Maharishi Mahesh Yogi lo que le llevó por primera vez a la meditación. En el verano de 1969, los Beatles produjeron el sencillo «Hare Krishna Mantra», interpretado por Harrison y los devotos del templo Radha-Krishna de Londres, que encabezó las 10 listas de discos más vendidos en todo el Reino Unido, Europa y Asia.
Ese mismo año, él y su compañero Beatle John Lennon conocieron a Swami Prabhupada A.C. Bhaktivedanta, fundador de la Sociedad Internacional para la Conciencia de Krishna. Poco después, Harrison abrazó la tradición Hare Krishna y siguió siendo devoto hasta su muerte.
Aunque no fue el principal compositor del grupo (Lennon y McCartney escribieron la mayor parte del material de los Beatles), con el paso del tiempo sus canciones mejoraron mucho y su material se ganó el respeto tanto de sus compañeros Beatles como del público comprador de música. Algunos ejemplos notables son «Taxman», «Here Comes the Sun», «Something» y «While My Guitar Gently Weeps», muy influenciada por la música de su amigo Roy Orbison y con un solo de guitarra de Eric Clapton.
Tras la separación de los Beatles en 1970, Harrison publicó varios álbumes que tuvieron éxito comercial y de crítica, tanto en solitario como formando parte de otros grupos.
Tras muchos años de limitaciones en sus contribuciones al catálogo de los Beatles, desató un torrente de material en el primer gran trabajo en solitario publicado tras la ruptura, el triple álbum All Things Must Pass. El álbum incluía el sencillo de éxito número uno, «My Sweet Lord», aunque Harrison fue demandado posteriormente por infracción de derechos de autor debido a las similitudes entre «My Sweet Lord» y el sencillo de los Chiffons de 1963 «He’s So Fine». Harrison negó haber robado deliberadamente la canción, pero perdió el caso en 1976; en la sentencia, el tribunal aceptó la posibilidad de que Harrison hubiera tomado inconscientemente la canción de Chiffons como base para su propia canción.
Harrison fue probablemente el primer músico moderno que organizó un gran concierto benéfico. Su Concierto para Bangladesh, celebrado el 1 de agosto de 1971, atrajo a más de 40.000 personas al Madison Square Garden de Nueva York y recaudó millones de dólares para ayudar a los hambrientos refugiados de Bangladesh. En el concierto participaron otros músicos populares como Bob Dylan, Leon Russell, Badfinger y Billy Preston. El maestro del sitar clásico Ravi Shankar abrió el concierto.
Harrison continuó publicando discos a lo largo de la década de 1970, pero los sucesivos lanzamientos suscitaron un interés y unas ventas cada vez menores. En 1974 creó su propio sello discográfico, «Dark Horse Records», y publicó un número limitado de discos de artistas como Splinter, Attitudes y Ravi Shankar. En 1976, una vez finalizado su contrato con EMI, trasladó su producción al sello.
Inmediatamente después del asesinato de su amigo y antiguo compañero de banda John Lennon, Harrison compuso una canción en homenaje a Lennon, «All Those Years Ago», que tuvo una gran repercusión en la radio y sigue siendo un clásico del rock. Pero no publicó ningún disco durante cinco años, después de que Gone Troppo, en 1982, fuera acogido con aparente indiferencia. Regresó en 1987 con el álbum Cloud Nine, coproducido con Jeff Lynne, y obtuvo un éxito (nº 1 en EE.UU.; nº 2 en el Reino Unido) cuando su versión de «Got My Mind Set On You» se publicó como sencillo. El álbum llegó al nº 8.
Durante la década de 1980, ayudó a formar los Traveling Wilburys con Roy Orbison, Jeff Lynne, Bob Dylan y Tom Petty cuando se reunieron en el garaje de Dylan para grabar rápidamente una pista adicional para un proyectado lanzamiento europeo de un sencillo de Harrison. La discográfica se dio cuenta de que el tema («Handle With Care») era demasiado bueno para su propósito original y pidió un álbum aparte. Tuvo que terminarlo en dos semanas, ya que Dylan tenía programada una gira.
También participó en la producción cinematográfica a través de su empresa HandMade Films, que financió la película de los Monty Python Life of Brian después de que los patrocinadores originales (EMI Films) se retiraran por el tema supuestamente controvertido de la película. Otras películas producidas por HandMade fueron Mona Lisa, Time Bandits, Shanghai Surprise y Withnail and I.
A lo largo de la década de 1990, Harrison, ex fumador, mantuvo una lucha constante contra el cáncer, y le extirparon tumores primero de la garganta y luego del pulmón. En 1999, un fan enloquecido atentó contra su vida y le apuñaló en su casa de Friar Park, en Henley-on-Thames, perforándole un pulmón.
Harrison se casó dos veces. Su primera esposa fue la modelo Patti Boyd, para quien se supone que Harrison escribió la canción «Something». Tras divorciarse, Boyd se casó con Eric Clapton (se dice que escribió «Layla» para ella después de su anterior romance). Harrison se casó por segunda vez con Olivia Arias en septiembre de 1978. La ceremonia se celebró en su casa, con Joe Brown como padrino. Tuvieron un hijo, Dhani Harrison, nacido el mes anterior.
George falleció en casa de un amigo en Los Ángeles, California, el jueves 29 de noviembre de 2001, a la edad de 58 años, muerte atribuida a un tumor cerebral. Fue incinerado y sus cenizas se esparcieron en el río Ganges.
Su último álbum, Brainwashed, fue completado por Dhani Harrison y Jeff Lynne y publicado en noviembre de 2002.
El 29 de noviembre de 2002, en el primer aniversario de su muerte, los dos Beatles Paul McCartney y Ringo Starr se unieron a muchos de los amigos de Harrison en un concierto especial en el Royal Albert Hall de Londres a beneficio de la Material World Charitable Foundation.
Ravi Shankar se unió a Jeff Lynne para interpretar «The Inner Light», Eric Clapton y Lynne interpretaron «I Want To Tell You» y «Here Comes The Sun», Tom Petty and The Heartbreakers (con Jools Holland y Sam Brown) interpretaron «Taxman» y «I Need You», Starr interpretó «Photograph», miembros de Monty Python (Michael Palin, Terry Jones, Eric Idle y Terry Gilliam) interpretaron «The Lumberjack Song», y McCartney y Starr interpretaron «For You Blue».
Para el final, todos los artistas volvieron al escenario para terminar con «Something», «While My Guitar Gently Weeps», «My Sweet Lord» (con Billy Preston a los teclados) y «I’ll See You In My Dreams».
El 14 de abril de 2009, la Cámara de Comercio de Hollywood concedió a Harrison una estrella en el Paseo de la Fama de Hollywood. Su viuda, Olivia Harrison, y su hijo, Dhani, asistieron a la inauguración.
Harrison ya comparte una estrella en el Paseo de la Fama con los cuatro Beatles, pero sólo él y John Lennon, fallecido en 1980, tendrán sus propias estrellas. La de Harrison, descubierta frente al edificio Capitol Records de Hollywood, será la número 2.382 del Paseo.
Su influencia rockabilly dio a las primeras grabaciones de los Beatles su característico sonido de guitarra y su voz aportó muchas de las armonías vocales más llamativas del grupo. Su fascinación por la música oriental también contribuyó a ampliar el sonido de la banda en álbumes clásicos como Sgt. Pepper’s Lonely Hearts Club Band y The White Album.
Junto con la presentación de la estrella, Capitol/EMI dijo que tiene previsto anunciar los detalles de un nuevo proyecto musical de Harrison a finales de este mes. Martin Scorsese también dirigirá próximamente un documental sobre Harrison.